温度对半焦非催化还原CO₂的影响

作者：虎慧; 张海霞; 朱治平

来源：煤炭学报, 2023, 48(S2): 748-756.

DOI：10.13225/j.cnki.jccs.2022.1334

• CO2还原
• 半焦
• 流态化
• 拉曼光谱
• 动力学分析

2021年我国CO2排放约120亿t，碳减排压力巨大。为实现双碳目标，将CO2转化为CO等基础化工原料是减排CO2、实现其资源化利用的重要途径。采用自主设计的连续给料流态化立式炉装置，以榆林半焦为原料，在CO2气氛下考察了温度（900～1 100℃）对半焦非催化还原CO2的影响，并对底渣和飞灰（灰渣）的理化特性进行了表征。结果显示：随着温度的升高，CO2还原率、CO2转化率、CO体积分数、碳转化率以及煤气热值均增大，而CO2体积分数大幅下降，CO2被有效转化为CO，但是在温度超过1 050℃后，增长趋势变缓。温度为1 050℃时气体组分中CO占64%左右，CO2占30%左右，CO2还原率为50.37%,CO2转化率为0.72 m3/kg。随温度上升，榆林半焦颗粒表面由光滑致密向多孔、海绵状、粗糙过渡，底渣比表面积均超过300 m2/g，比表面积变化存在先上升后下降趋势，飞灰比表面积比半焦最高提升36倍，底渣比表面积比半焦最高提升63倍，灰渣平均孔径降低超过50%。拉曼光谱分析表明，灰渣的活性点位有所增加，石墨化程度降低，由于反应环境不同，底渣的石墨化程度较高；温度上升会加剧CO2与碳的反应，灰渣的活性点位容易被消耗，在1 000～1 050℃灰渣石墨化程度相对低，活性点位相对多。底渣和飞灰反应活性优于榆林半焦，动力学分析显示飞灰与CO2的反应活化能更低，这为进一步高温转化提供了有利条件。

• 单位
  中国科学院工程热物理研究所; 中国科学院大学