摘要

以Mg、Ni为中心金属、十二烷基苯磺酸钠(SDBS)为模板剂,采用溶剂热法合成HP-MOF-74(Mgx Ni1-x)(x=0.25、0.50、0.75)样品,以烟道气中CO2和N2为吸附质,考察了HP-MOF-74(Mgx Ni1-x)样品在273K和298 K下吸附分离CO2/N2的性能;通过静态容量法在273 K和298 K处测试了三种不同HP-MOF-74(Mgx Ni1-x)样品上CO2和N2的等温线,并使用双位点Langmuir-Freundlich(DSLF)和单位点Langmuir-Freundlich(SSLF)模型对获得的实验数据集进行了拟合;根据理想吸附溶液理论(IAST),估算了CO2/N2二元混合物的吸附选择性;使用Clausius–Clapeyron方程计算了等量吸附热(Qst)。结果表明,在273 K和100 kPa的条件下,HP-MOF-74(Mg0.50Ni0.50)样品的CO2吸附量为4.864 mmol/g;CO2和N2在HP-MOF-74(Mg0.50Ni0.50)样品上的吸附等温线分别与DSLF和SSLF模型十分吻合,说明CO2的吸附行为是双孔位吸附,而N2的吸附行为是单位点吸附;HP-MOF-74(Mg0.25Ni0.75)样品对CO2的IAST吸附选择性为2 263,吸附量和选择性均优于传统吸附剂MOF-74材料;CO2在HP-MOF-74(Mgx Ni1-x)样品上的等量吸附热均高于N2,说明CO2在HP-MOF-74(Mgx Ni1-x)样品上的表面自由结合能更高。