温控构筑仿生契合辨识机制强化合成气提纯

作者：胡鹏; 赵丹; 纪红兵^*

来源：化工进展, 2023, 42(12): 6133-6135.

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1120

• 合成气
• 金属有机框架材料
• “诱导-契合”辨识
• CO2捕集
• CO2/CO分离

开发物理吸附驱动的功能化多孔晶态材料用于粗合成气中CO2杂质深度去除是生产高质量合成气的重要途径。尽管金属有机框架材料(metal organic framework,MOFs)在CO2捕获方面取得了诸多突破，但在面临痕量CO2捕集和非室温CO2/CO提纯方面常有吸附量下降和产品纯度低等关键问题。基于此，本文以经典的Mg-MOF-74(1a)为研究对象，通过温和的蒸汽配位策略可将氨基吡嗪基元(apz)成功地限域在1a孔道中(1a-apz)。结果表明，1a-apz对1/99的CO2/CO混合组分有突出的分离性能，且在348K工况温度下，CO产品纯度和产率分别为99.99%和70.5L/kg。粗合成气H2/N2/CH4/CO/CO2(体积比46/18.3/2.4/32.3/1)穿透实验证实1a-apz仍保持突出的痕量CO2捕集性能。原位气体负载晶态衍射、变温光谱测试、原位高分辨同步辐射X射线衍射和理论计算等手段揭示了1a-apz结构中的apz基元在适宜阈值温度下不仅会发生“吸附自适应”行为，还可以有效调控孔隙局域静电势和限域功能化多重吸附位点，从而实现CO2与孔表面形成类似生物界“酶-底物”辨识过程的“诱导-契合”行为。

• 单位
  浙江工业大学