AP在氟化石墨烯表面分解机理的密度泛函理论研究

作者：张驰; 杨秀荣; 张梓涵; 赵子航; 李嘉辰; 马海霞^*

来源：火炸药学报, 2023, 46(02): 134-147.

DOI：10.14077/j.issn.1007-7812.202212002

• 量子化学
• 分解机理
• 氟化石墨烯
• FG
• 高氯酸铵
• AP
• 密度泛函理论

为了探讨氟化石墨烯(FG)用于AP燃烧催化的可行性，采用密度泛函理论(DFT)计算方法研究了HClO4和NH3在FG表面的分解行为，阐述了AP在FG表面分解的反应机理；对HClO4分子在FG表面分解反应的反应网络中各个基元反应的活化能和反应热进行了分析。结果表明，HClO4分子的主要分解路径为HClO4→ClO-3→HClO3→ClO-2→HClO2→ClO-→Cl-。高氯酸分解生成氯酸根的反应为该路径的速控步骤，反应活化能为1.675 eV;HClO4分子分解产生的吸附在FG表面的O*原子会抑制HClO4分子在FG表面的进一步分解，但这些O*原子能够促进NH3分子在FG表面的脱氢反应并生成OH*基团；OH*基团易与NH3分子及其脱氢产物反应，生成H2O分子，使得O原子从FG表面脱附；FG表面的F原子能够迅速与NH3分子中的H原子反应，反应活化能仅为0.284 eV,这促使NH3脱氢并吸附在催化剂表面，避免了因为NH3吸附在AP表面而引起的阻滞期。表明FG能够有效地消除AP分解过程的阻滞期，从而提高AP的燃烧性能。

• 单位
  西北大学