共价硫碳材料在储能过程中的价键演变机制(英文)

作者:吴天景; 张晨阳; 邹国强; 胡久刚; 朱利敏; 曹晓雨*; 侯红帅; 纪效波*
来源:Science China-Materials, 2019, 62(08): 1127-1138.

摘要

共价硫碳材料优异的储能性能逐渐引起人们的极大关注,然而,在电化学钠储存过程中,化学键的演变机制尚不清楚.本文以苯基磷酸作为碳源和催化剂,硫酸钠为硫源和模板,通过高温热处理,成功制备了具有大量共价键的硫碳材料(HCSC),其中硫主要以C–S–C和C–S–S–C的短链形式存在.值得注意的是,在储钠过程中,当循环电压低于0.6 V时,大多数桥键会发生电化学裂解,导致在接下来的CV测试中出现了两个可见的氧化还原峰.原位和非原位测试表明,在还原过程中形成了S2-,同时碳骨架也发生了不可逆的异构化.因此,在接下来的循环过程中(0.01–3.0 V),裂解硫和异构化碳可以共同参与钠的存储.同样,应用于Na-S电池系统中,电压窗口为0.6–2.8 V,在宽电压窗口活化的HCSC也表现出较高的可逆容量(770 mA h g-1at 300 mA g-1).这一发现揭示了硫碳桥联化合物的储能机理,也为其他电极材料的表界面化学提供了新的启示.