Br-对UV/PDS去除对乙酰氨基酚过程的影响及其转化规律

作者：颉亚玮; 汪伟; 陈吕军; 刘锐; 刘宏远^*

来源：环境科学学报, 2023, 43(09): 57-67.

DOI：10.13671/j.hjkxxb.2023.0075

• 对乙酰氨基酚(AAP)
• UV/PDS
• -转化" name="keyword">Br-转化
• 转化驱动因素
• 降解途径
• 理论计算

以对乙酰氨基酚(Acetaminophen,AAP)为目标污染物，结合降解动力学、密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)计算及毒性模拟，从有机和无机两个方面研究了UV/PDS氧化AAP过程中Br-的转化规律.结果表明，低浓度的Br-(≤0.1 mmol·L-1)使AAP的降解速率从0.0895min-1降至0.0645 min-1，而高浓度的Br-(0.5～2 mmol·L-1)使其增至0.1052～0.1583 min-1；与溴相关的物种对AAP降解的贡献率达到46.80%.低PDS浓度、低pH值、低AAP浓度和高Br-浓度会促进Br-向HOBr转化.AAP浓度对HOBr转化为溴酸盐(BrO3-)和总有机溴(Total Organic Bromine,TOBr)的影响显著.TOBr的形成是HOBr、活性溴物种(RBS，如Br2·-)和自由基(如SO4·-和OH·)联合作用于AAP及其中间产物的结果.此外，通过DFT计算和HPLC/MS分析，提出了Br-转化机制和AAP降解途径.毒性模拟表明，形成的大部分溴代有机物的毒性高于AAP的毒性.

• 单位
  浙江工业大学; 杭州市城乡建设设计院股份有限公司; 清华大学; 土木工程学院; 浙江清华长三角研究院