联吡啶嗡盐共价有机框架材料合成与选择性捕获放射性高鍀酸根(英文)

作者:郝梦婕; 陈中山; 杨慧*; Geoffrey I.N.Waterhouse; 马胜前*; 王祥科*
来源:Science Bulletin, 2022, 67(09): 924-932.

摘要

具有高比表面积及规则孔道结构的离子型共价有机框架(COF)材料表现出广泛的应用前景.本文设计合成了一种基于联吡啶嗡盐的阳离子型COF材料(PS-COF-1).PS-COF-1比表面积为2703 m2 g-1,高于目前报道的其他离子型COF材料.PS-COF-1具有固定的一维通道(~4.5 nm)、良好的化学稳定性和耐辐照稳定性,表现出优异的吸附ReO4-(最大吸附量为1262 mg g-1)和99TcO4-性能.进一步研究表明,PS-COF-1在高离子强度下表现出快速吸附动力学、高吸附容量和对99TcO4-和ReO4-的高选择性,在模拟美国汉福德低活性废物流条件下成功选择性去除了99TcO4-.此外,PS-COF-1能够在10 min内将ReO4-和99TcO4-污染水净化至饮用水级别.密度泛函理论计算表明,PS-COF-1对低电荷密度阴离子ReO4-和99TcO4-具有强的亲和力(优于其他常见阴离子,如Cl-,NO3-,SO42-,CO32-),阐明了PS-COF-选择性吸附99TcO4-的机理.本文展示了一种用于选择性捕获放射性核素新型阳离子COF吸附剂,为放射性污染治理提供了重要的理论依据和指导.