H2O2/Fe2(MoO4)3体系中H2O2吸附分解及NO氧化行为的DFT研究

作者：刘璇; 吕强; 王长安; 车得福; 李彩亭^*

来源：洁净煤技术, 2023, 29(10): 82-90.

DOI：10.13226/j.issn.1006-6772.FF23080201

• DFT
• NO
• H2O2分解
• 脱硝
• 吸附
• 氧化机制

为阐明H2O2/Fe2(MoO4)3体系脱硝过程中H2O2吸附分解及NO氧化行为，基于DFT方法首次计算了H2O2和NO分子单独及二者同时在Fe2(MoO4)3表面的吸附构型，并通过考察吸附能、Mulliken电荷及氧化路径等特性揭示H2O2催化分解和NO氧化的微观机制。结果表明：H2O2在Fe2(MoO4)3表面易分解为活性自由基，而NO则以分子形式吸附；H2O2和NO共吸附时，H2O2优先吸附于催化剂表面并随后分解，NO则分别被H2O2分解产生的OH/O基团氧化为HNO2/NO2;氧化产物HNO2和NO2仅通过氢键与催化剂表面作用，易在流体扰动下进入主流烟气，从而降低了催化剂表面硝酸盐沉积的可能性。本研究阐明了Fe2(MoO4)3催化剂表面H2O2吸附分解及NO氧化的微观机制，为设计兼具高催化活性及优良稳定性的非均相类Fenton脱硝体系提供理论指导。

• 单位
  西安交通大学; 湖南大学; 动力工程多相流国家重点实验室; 环境科学与工程学院; 环境生物与控制教育部重点实验室