插板形Ru/HZSM-5在水相中催化氢解愈创木酚为苯

作者：郑朝霞; 骆治成; 赵晨

来源：第19届全国分子筛学术大会, 中国湖北武汉, 2017-10-24.

• HZSM-5
• 加氢脱氧
• 载体形貌
• 钌纳米颗粒
• 吸附

C-O键的氢解是将生物质转化为有价值的燃料和化学品的一个重要过程。我们发现插板形HZSM-5上负载的Ru纳米颗粒对选择性氢解愈创木酚到苯具有很高的活性,其产率可达到97%,且在四次循环中具有较高稳定性。N2吸附和TEM表征均表明插板形Ru/HZSM-5具有大的介孔表面积和介孔孔容,因而可能负载更均匀的小的Ru颗粒。负载于插板形的HZSM-5上的小颗粒Ru与载体之间有较强的相互作用力,这可以通过TPR-H2、CO-IR和XPS证明。结果表明RuO的还原峰温度较高（TPR-H2）;不同类型的Ru吸收峰均分别发生蓝移（CO-IR）;Ru 3d5/2具有更高的结合能（XPS）。另外,愈创木酚转化为苯的限速步是第一步氢解愈创木酚到苯酚。在相同条件下,插板形Ru/HZSM-5的该步骤的反应常数(0.051min-1)是球形和砖形Ru/HZSM-5的反应常数(0.012-0.029min-1)的3-4倍。这是由于插板形HZSM-5上的Ru纳米颗粒具有突出的催化性能。此外,通过IR和MS可知,插板形Ru/HZSM-5上吸附的愈创木酚和氢气的量均更多。愈创木酚的吸附量大是因为插板形Ru/HZSM-5拥有丰富的Lewis酸量,且富含Al-OH的Lewis酸位有利于吸附含氧的愈创木酚。综上所述,插板形Ru/HZSM-5的更大的初始反应常数及吸附的更高浓度的反应物和氢气提高了该串联反应的反应速率,故其在水热条件下是一种优异的氢解催化剂。

• 单位
  华东师范大学