离子类型、强度和铁氧化物影响下微塑料的迁移行为及模型计算

作者：张然; 于可飞; 黄磊; 陈雅丽^*; 马杰; 翁莉萍; 李永涛

来源：环境科学, 2023, 44(09): 5102-5113.

DOI：10.13227/j.hjkx.202210062

• 微塑料(MPs)
• 迁移
• 离子类型
• 离子强度
• 铁氧化物

土壤中的微塑料(MPs)作为一种新型污染物而被广泛关注，其迁移行为受到自身理化性质、土壤溶液化学组成和土壤矿物等因素的影响.目前，铁氧化物存在时，离子类型和离子强度对MPs迁移行为的影响机制尚不明确.通过稳定性实验和迁移实验，重点考察了离子类型、离子强度和铁氧化物对带有不同官能团聚苯乙烯微塑料(PSMPs)迁移行为的影响，并用胶体迁移模型、 CD-MUSIC模型及DLVO理论探讨其迁移机制.结果表明，PSMPs在NaH2PO4背景下的稳定性最强，标准化浓度(c/c0)达到0.99,而在CaCl2背景下的稳定性相对弱，c/c0降低至0.94.不同离子种类对PSMPs的迁移行为产生不同影响，对于阳离子Na+和Ca2+,二价Ca离子有架桥作用和较强的电荷中和作用，更能阻滞PSMPs在石英砂中的迁移，出水溶液中PSMPs回收率低至(43.83±1.71)%且第二动力学位点上的一级保留系数k2a为1.54 min-1,铁氧化物会进一步加剧阻滞作用，回收率降低为(6.04±0.40)%且k2a升高为5.33min-1;对于阴离子Cl-和PO43-,PSMPs在纯石英砂柱中的迁移主要受其自身表面电负性的控制，Cl-离子下PSMPs电负性更低，回收率升高[(92.95±0.63)%]且k2a降低(0.19min-1),而当铁氧化物存在时，PSMPs的迁移则受控于载铁石英砂表面的Zeta电位.CD-MUSIC模型计算结果显示PO43-容易吸附在铁氧化物表面形成内圈络合物，降低载铁石英砂表面的电负性，因此PSMPs在PO43-背景下的回收率升高[(76.22±1.39)%]且k2a降低(0.66min-1);同时，该内圈络合物的形态受PO43-浓度的控制且不同形态的内圈络合物具有不同的表面负电荷数，因此高PO43-浓度下载铁石英砂表面电负性反而高，不利于PSMPs迁移.此外，PSMPs的迁移均随着离子强度的增加而降低.最后，DLVO理论计算出不同条件下PSMPs和介质间的一级势垒变化趋势与PSMPs的迁移能力一致，即较高的一级势垒表明PSMPs和介质间较大的相互斥力有利于PSMPs的迁移，可以更好地阐明PSMPs的迁移行为.

• 单位
  华中农业大学; 华南农业大学