摘要

水合物"自保护"效应对利用水合物法进行天然气运输以及二氧化碳运输、封存具有重要应用价值,但目前此现象的成因尚未被彻底阐释。采用恒压、降温的方法在不同温度条件下于超纯水、十二烷基硫酸钠(SDS)溶液中形成不同含气量的CO2水合物并迅速冻结,使其进入"自保护"状态。随后通过均匀升温法分解不同条件下"自保护"态的水合物,并测量气体释放速率及起始分解温度。将气体释放速率对累积释放气体量一次求导,以表征分解过程中水合物释放气体能力。结果发现,阐释水合物"自保护"效应成因的"冰壳"理论不能完全解释实验结果,"自保护"效应更倾向于由"过冷水"理论主控。结合有关学者在水合物分解时溶液中形成的微型(微米、纳米级)气泡方面的研究结果,提出:CO2水合物"自保护"效应更倾向于由"自保护"状态下水合物周围存在的过冷液态水,以及水合物初步分解时液态水内溶解的微型(微米、纳米级)气泡控制。