石墨烯表面Li_(n)(n<10)沉积行为的第一性原理计算

作者：沈丁; 王来贵; 唐树伟; 高思达; 孙闻; 董伟; 杨绍斌

来源：中国有色金属学报, 2021, 1-10.

• 锂离子电池
• 石墨烯
• Li_(n)团聚体
• 第一性原理
• 沉积行为

采用基于密度泛函的第一性原理，计算研究了锂离子电池石墨烯表面Li原子或团聚体Li_(n)(n<10)的沉积行为。结果表明，当Li原子数n≤2时，Li原子优先以分散的形式沉积在石墨烯碳六元环中心上方；当n≥3时，Li原子优先以团聚体的形式沉积在石墨烯表面，可能形成稳定的Li_(4)、Li_(7)和Li_(9)团聚体。这表明石墨烯的最大储锂容量可能超过石墨，但容易形成锂枝晶。Li原子的电子转移至临近石墨烯的反键π轨道，Li原子的2s轨道和C原子的2p轨道出现明显的杂化现象。随着n增大，体系的费米能级向石墨烯反键π轨道移动，金属性和电子导电性增强。Li_(n)团聚体底层的Li-Li键通常为离子键，最外层的Li-Li键通常为共价键；Li-C键为具有部分共价键属性的离子键，并且Li-C键强度随着n的增大而逐减小。

• 单位
  辽宁工程技术大学; 材料科学与工程学院