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摘要
碳氢化合物氧化在工业上是一个重要的反应,开发低成本、高活性的催化体系具有重要意义。传统的金属催化剂存在成本高、易失活等缺陷。近年来,碳基非金属催化材料由于其具有高稳定性和低成本的特性,被广泛应用在众多化工反应中。本课题组前期研究中发现,碳基催化材料在环己烷、异丙苯、乙苯、环己烯等液相氧化中展现出较好的催化性能。碳材料在其中均扮演着重要角色,可以有效加快中间自由基的分解和转化,并且在反应中,表面含氧官能团和缺陷并不起主要作用。尽管目前碳基非金属催化已取得巨大成就,但其离产业化目标尚远。采用工业碳纳米管（CNTs）为催化剂,以异丙苯为模型底物,可以氧化得到高附加值过氧化物、醇和酮,转化率为38.5%。通过加入痕量的Cu（OAc）2（1 ppm）,异丙苯转化率大幅提升至54.2%,醇选择性从25.1%上升至44.7%,表明痕量Cu（OAc）2的加入对反应活性和产物选择性具有显著的调变作用。机理研究显示,碳纳米管在盐酸处理过程中引入的氯与Cu（OAc）2之间形成的关键组分Cu-Cl,可以有效促进过氧化物的分解,提高反应活性[1-2]。
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