Au_4团簇上甲酸分解反应机理的理论研究

作者：张可欣; 杨春晓; 张艳琨; 李粉吉; 杨云汉; 高倩; 吕振东; 李相华; 夏福婷^*; 贾丽娟^*

来源：分子催化, 2020, 34(06): 534-545.

DOI：10.16084/j.cnki.issn1001-3555.2020.06.005

• HCOOH分解
• 密度泛函理论
• 反应机理
• Au_4团簇 formic acid decomposition
• density functional theory
• reaction mechanism
• cluster Au_4

采用密度泛函理论方法对Au_4团簇上甲酸分解反应的机理进行了研究,并考察了Au_4团簇的两个催化活性位点.在路径Ⅰ和路径Ⅱ中, HCOOH分解的产物是CO_2和H_2.在路径Ⅲ和路径Ⅳ中, HCOOH分解的最终产物为CO和H_2O.此外,我们还研究了CO_2、 H_2和CO、 H_2O两种产物的相互转化,即路径Ⅴ和路径Ⅵ.研究表明,路径Ⅰ和路径Ⅱ的活化自由能垒较低,即在Au_4团簇上HCOOH更易分解得到CO_2和H_2,此外两种产物之间不容易转化.进一步研究发现团簇的大小及CeO_2载体对HCOOH分解脱氢路径的活化自由能垒有一定的影响.

• 单位
  云南民族大学