铌改性纳米多孔钌催化愈创木酚选择性加氢研究

作者：于冠群; 荣泽明^*; 刘星; 吕金昆; 王越

来源：分子科学学报：中英文版, 2019, 35(06): 451-458.

DOI：10.13563/j.cnki.jmolsci.2019.06.002

• 机械合金化
• 纳米多孔钌
• 催化加氢
• 铌
• 愈创木酚

分别采用机械合金化法、真空电弧熔炼法和感应熔炼法制备了纳米多孔钌催化剂,并以愈创木酚选择性加氢反应评价催化剂活性,发现机械合金化法制备的催化剂活性高于传统熔炼法,且经金属铌改性后纳米多孔钌催化活性明显提高.反应温度180℃,初始氢气压力1MPa,催化剂用量10mg条件下,40min内愈创木酚高效转化为环己醇,收率达78.2%.采用SEM,XRD及XPS等方法对合金以及催化剂进行了表征.结果表明:金属组分间的电子转移作用越强,催化剂的活性越高.掺杂的铌金属促进了合金的非晶化过程,而且在金属表面以Nb2O5的形式存在,使得钌的价态提高,并由此提升催化活性.理论计算结果可知C—O键断裂生成苯酚的过程对催化剂结构敏感性较高,钌晶面活性Ru(100)> Ru(101)> Ru(002),高配位数晶面上更容易生成苯酚.

• 单位
  大连理工大学; 精细化工国家重点实验室