Ni(111)表面一氧化碳和氢共吸附的密度泛函理论研究

作者：赵新新; 陶向明; 陈文彬; 陈鑫; 尚学府; 谭明秋

来源：Acta Physica Sinica, 2006, (07): 3629-3635.

DOI：10.3321/j.issn:1000-3290.2006.07.072

• Fisher-Tropsch反应
• 催化作用
• Ni(111)p(2×2)/(CO+H)
• 共吸附

本文用密度泛函理论(DFT)的总能计算研究了一氧化碳和氢原子在Ni(111)表面上p(2×2)共吸附系统的原子结构和电子态,结果表明CO和H原子分别被吸附于两个对角p(1×1)元胞的hcp和fcc位置.以氢分子和CO分子作为能量参考点,总吸附能为2.81eV,相应的共吸附表面功函数φ为6.28eV.计算得到的C—O,C—Ni和H—Ni的键长分别是1.19,1.96和1.71,并且CO分子以C原子处于hcp的谷位与金属衬底原子结合.衬底Ni(111)的最外两层的晶面间距在吸附后的相对变化分别是+1.6%(Δd12)和+0.4%(Δd23).对于Ni(111)表面CO和氢原子p(2×2)单吸附结构,计算结果表明在Ni(111)p(2×2)/H表面吸附系统中,fcc位置吸附的氢原子其能量最低,吸附高度是0.90;而在Ni(111)p(2×2)/CO表面中,hcp位置吸附的CO其能量最低,吸附高度是1.33.在Ni(111)p(2×2)/(CO+H)中每个CO和H原子之间的相互作用能约为0.60eV.由于Ni(111)的存在使得CO和H原子作用增强,为更好地理解Ni(111)作为催化表面在Fisher-Tropsch反应中的作用提供了一定的基础.

• 单位
  浙江大学