摘要
聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT∶PSS)具有极低的热导率和优异的柔性,被认为是最有前景的有机热电聚合物之一.但由于PEDOT∶PSS的电导率(σ)和塞贝克系数(S)均较低,因而其热电性能仍有待于提高.本项工作报道了一种甲酰胺(CH3NO)与抗坏血酸(LAA)连续掺杂-脱掺杂的两步滴涂法来同步增加PEDOT∶PSS的σ和S.研究结果表明,当LAA浓度为0.3 mol L-1时,PEDOT∶PSS薄膜呈现出最大的室温功率因子(S2σ)为49.50μW m-1K-2,其中σ和S分别是993.79 S cm-1和23.33μV K-1.薄膜呈现出的高σ得益于CH3NO的掺杂削弱了PEDOT与PSS之间的库伦作用力,诱导PEDOT和PSS之间产生相分离,并去除了部分的绝缘PSS,增加了载流子的链间电荷传输;同时LAA脱掺杂导致PEDOT∶PSS氧化水平的降低,进而降低了载流子浓度提升S,最终使得σ和S同步增加.此外,当温度升高至456.65 K时,薄膜的S2σ达到最大值78.36μW m-1K-2,这一温度依赖的热电输运行为可以通过Mott变程跳变模型很好地解释.本项工作表明掺杂-脱掺杂的两步法能够同步增加σ和S,有效提升PEDOT∶PSS薄膜的S2σ.
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