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摘要
甲烷(CH4)等离子体裂解是一种很有前景的制氢方法。采用针-针式纳秒脉冲火花放电方法研究了放电功率、CH4含量、CH4流量、反应温度以及不同背景气氛等对CH4转化和产物分布的影响，并采用TEM与Raman方法对产物纳米碳的形貌和结构进行表征分析。结果表明：CH4放电裂解产物主要是氢气(H2)、纳米碳(C)和乙炔(C2H2),另有少量的乙烷(C2H6)和乙烯(C2H4)生成；在30 mL/min的CH4/Ar总气体流量和10%的CH4初始体积分数下，输入60 W功率时实现了CH4转化率83.56%和H2选择性70.28%。放电功率的增大有助于CH4的完全裂解，促进H2和C的生成；而随着CH4初始含量和CH4气体流速的提高，CH4的转化率、H2和C的选择性明显下降；500℃以下的反应温度对CH4转化影响不大，但当反应温度从500℃升高至800℃时，C2H2高温分解加快；与N2相比，放电中Ar激发态更能促进CH4的初步分解和C2H2的形成；通过TEM和Raman表征，发现N2背景气氛下产生粒径更小的20～30 nm无定形碳，而在Ar背景气氛下纳米碳的石墨化程度更高。
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