基于调控存储位点实现甲苯的“存储-原位氧化”循环净化

作者：张岚岚; 郝泽龙; 刘丹宇; 石川; 陈冰冰^*

来源：环境工程学报, 2023, 17(11): 3706-3711.

• 甲苯
• 银物种存在状态
• 存储位点调控
• “存储-原位氧化”循环

“存储-原位氧化”循环净化气态污染物(VOCs)的方法是利用存储材料对VOCs的选择吸附，在室温先将VOCs富集并存储在催化剂上。当存储饱和后，通过升温使催化剂催化氧化活性提高，短时间内将存储的VOCs完全氧化为CO2和H2O，使得催化剂得以原位氧化再生。选择分子筛材料用于“存储-原位氧化”循环净化甲苯的关键问题是：大部分的甲苯以物理吸附的形式存储于分子筛催化剂的孔道中，脱附温度低，导致原位催化氧化过程中甲苯未被氧化前就脱附逃逸，造成二次污染。以不同银负载量的Agx/β-25催化剂作为研究对象，利用XRD和UV-vis对分子筛催化剂表面Ag物种的存在状态进行识别。将Ag物种状态与甲苯程序升温脱附结果定性关联，明确了甲苯在不同状态的Ag物种上的存储强弱。位于离子交换位上的Ag+与甲苯键合最强，其次为Agnδ+团簇，键合最弱的为金属银粒子。通过控制存储时间，可调控甲苯在Agx/β-25催化剂上的存储位点，使甲苯优先选择吸附在位于离子交换位上的Ag+或Agnδ+团簇上，当脱附温度高于氧化温度，即可实现低浓度甲苯的“存储-原位氧化”循环再生净化。通过该研究，可初步得出调控分子筛表面存储位点强弱的方法，并构建适宜的催化剂，为指导设计低浓度甲苯脱除的双功能催化材料提供参考。

• 单位
  大连理工大学; 精细化工国家重点实验室