较温和条件下甲醇还原羰基化制乙醇研究

作者：陈英赞; 刘殿华

来源：天然气化工(C1化学与化工), 2018, 43(03): 43-49.

• 合成气
• 甲醇
• 还原羰基化
• 乙醇

以六种过渡金属(Mn、Fe、Co、Ru、Rh、Ir)卤素盐为催化剂前体,1,3-双二苯基膦丙烷为配体,碘甲烷为促进剂,分别研究了单金属催化剂、配体修饰的单金属催化剂、以及配体修饰的Ru基双金属催化剂在较温和条件下催化甲醇还原羰基化制乙醇的催化活性,并采用傅里叶红外光谱对催化活性物种进行了表征。在反应温度为120℃、反应压力为6.0MPa、合成气中V(CO)∶V(H2)=1∶2、反应时间为12h的条件下,单金属催化剂中仅Ru和Ir作为催化剂前体时可以将甲醇直接还原羰基化生成乙醇,配体可以提升Mn、Fe、Co、Rh四种催化剂的活性,配体修饰的Ru-Rh双金属催化剂的催化活性明显优于其他催化剂。当采用乙酰丙酮二羰基铑作为Rh源时,配体修饰的Ru-Rh双金属催化剂的TOF为86.57h-1,总乙醇选择性为56.3%。

• 单位
  化学工程联合国家重点实验室; 华东理工大学