可控CO吸附决定CO_2电还原产生乙烯和甲烷（英文）

作者：白海鹏; 程涛; 李尚育; 周振宇; 杨昊; 李俊; 谢淼; 叶进裕; 纪玉金; 李有勇; 周志有; 孙世刚; 张波^*; 彭慧胜^*

来源：Science Bulletin, 2022, 66(01): 62-68.

• CO_2 electroreduction
• CO adsorption
• Hydrogenation
• Dimerization

在所有的CO_2电还原产物中,甲烷(CH_4)和乙烯(C_2H_4)是两种典型且有价值的烃类产物,它们通过同一CO中间体的加氢(C1)和二聚(C_2)反应而形成.理论研究表明, CO中间体的吸附构型和吸附强度决定了反应途径.然而,实验上控制催化剂上CO中间体的吸附构型是一个挑战,因此烃类产物选择性仍然很低.本文合成了两种表面环境可控的铜纳米粒子作为模型催化剂.在相同的还原条件下,所得的催化剂对CH_4(83%)和C_2H_4(93%)具有极高的碳选择性.扫描和透射电子显微镜和X射线吸收谱表征显示了两种催化剂分别具有低配位Cu~0位点和局部Cu~0/Cu~+位点. CO程序升温脱附、原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论研究表明,低配位Cu~0位点上桥式吸附的CO倾向于加氢反应产生CH_4,而Cu~0/Cu~+位点上桥式吸附和线性吸附的CO倾向于共聚产生C_2H_4.该研究发现为设计具有可控CO吸附构型的高烃类产物选择性催化剂开辟了一条新途径.

• 单位
  固体表面物理化学国家重点实验室; 聚合物分子工程国家重点实验室; 厦门大学