摘要
氢气被认为是最理想的清洁能源,其有望代替传统的化石燃料(如煤炭、石油、天然气等)以解决环境污染、温室效应等问题。制取氢气的方法有很多,电解水是制备高纯度氢气的其中一种重要方法。但是,电催化析氢反应(HER)的反应过程需要克服较高的能垒,且其较低的选择性难以获得目标产物。因此,优异的电催化剂是提高反应的转化效率、选择性和稳定性的关键。贵金属催化剂在电催化HER中具有优异的催化性能,但贵金属价格昂贵且资源有限,在电催化HER中难以推广应用。因此,开发价格便宜、含量丰富、稳定性好且活性高的催化剂用于降低HER电催化反应过程种的能垒,提高转化率显得尤为重要。近年来,卟啉类化合物因具有结构可调、电催化活性好、热稳定性好等优点,已广泛用于电催化制氢领域中[1-3]。本研究以乙氧基羰基卟啉钴配合物(Co TECP)为催化剂,分别以乙酸(HOAc)和三氟乙酸(TFA)为质子源,在N,N二甲基甲酰胺(DMF)溶剂中进行电化学制氢研究。以HOAc为质子源时,Co TECP的第三个还原峰变成催化峰,起始电压为-2.28 V(vs. Ferrocene);当以TFA为质子源时,Co TECP的第二个还原峰表现出明显的催化活性,起始电位为-1.95 V(vs. Ferrocene);且两者的催化电流均随着质子源浓度呈线性增加。结果表明质子源的类型对Co TECP的催化活性有着明显的影响。
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单位华南理工大学; 化学与化工学院