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摘要
BaTiO3具有高介低损、廉价环保的优点，但其介电常数在相变温度附近发生非线性变化的特性限制了其在宽温稳定型电容器领域的应用。为改善BaTiO3的介温特性，本工作利用固相合成法制备BaTi1-xCexO3(x=0～0.20)陶瓷，在BaTiO3的B位(Ti位)引入Ce掺杂，通过实验方法研究不同Ce掺杂量对陶瓷相演变、缺陷状态、微观形貌与介电性能的影响规律，并结合第一性原理计算方法探究掺杂改性的作用机理。结果表明：在所有陶瓷样品中，Ce元素均以Ce4+形式完全进入B位。随着Ce掺杂量的增加，BaTi1-xCexO3陶瓷的室温结构由四方/赝立方共存结构转变为正交/四方结构，再转变为赝立方相结构。由于Ce4+与Ti4+的离子半径差异，Ce掺杂使得陶瓷的晶格常数上升，导致局部晶格畸变与铁电结构长程有序度的降低，引起能带结构、态密度与电荷密度分布的变化，并诱发Ba空位与Ti空位的生成。相较纯BaTiO3陶瓷而言，Ce掺杂使得陶瓷的平均晶粒尺寸出现先减小后增加的变化规律，而陶瓷的致密度则逐渐上升。BaTi1-xCexO3陶瓷的峰值介电常数随Ce掺杂量上升呈现先上升后下降的变化规律，其介电常数峰值温度在x=0～0.08成分区间内由122℃缓慢下降至112℃,而在x=0.08～0.20区间内快速下降至-3℃。具有x≥0.06取值的BaTi1-xCexO3陶瓷表现出弥散相变的介电行为，而x=0.20陶瓷具有弛豫铁电体的典型特征，室温介电常数3258.38(10 kHz),|Δεr/εr25℃|≤22%的温度区间为-60～87℃,介温稳定性符合EIA X5S标准。由此可见，B位Ce掺杂可以有效改善BaTiO3介电常数在变温环境中的稳定性，这将为研发宽温范围内具有稳定介电性能的介质材料提供新的思路。
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