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摘要
串联催化在工业生产中具有重要意义.串联催化剂将两个或多个具有不同反应活性的明确活性位点整合到一个催化剂单元中,预先设计的催化反应可以在相应的活化位点依次发生,即反应物在第一个位点被激活,产生的中间体将迁移到下一个位点,直至获得目标产物.串联反应不仅极大地降低了能量消耗的成本,而且根据勒夏特列原理,其可以显著影响热力学平衡,有效地将前一步的化学平衡前移,提高了催化转化效率,在减少分离步骤、控制反应顺序和选择性方面发挥着核心作用,有效地提高了工业工程工艺的可行性.本文全面系统地总结了核/蛋黄-壳串联纳米反应器的研究进展.介绍了该领域新颖的合成手段,包括原子层沉积法、脱硅-重结晶法和物理涂覆法等,明晰了核/蛋黄-壳结构的最佳生长条件,并对潜在的生长机理进行细致讨论,为精细整合串联催化剂活性组分分布提供新思路.另外,本文分别针对核壳反应器和蛋黄壳反应器,深入探讨了包括金属有机骨架、沸石、金属氧化物和碳材料在内的多种壳层材料对于多种串联催化反应的特殊作用,详细介绍了多相加氢、合成气转化、二氧化碳加氢、丙烷脱氢和纳米酶催化等串联反应的催化路径,并对结构-性能内禀关联进行了细致阐述,进而总结了核壳/蛋黄壳纳米反应器的适用范围.最后,概述了该领域面临的挑战和机遇,包括如何实现具有不同功能的催化中心在反应器内部的精准落位,如何精准调控壳层厚度、孔尺寸等精细结构以及如何实现多中心的合理兼容等.总之,核/蛋黄-壳串联纳米反应器在多相催化反应中表现出显著增强的催化性能,是一类极具发展前景的新催化体系.但相关研究仍处于起步阶段,仍需复出更大的努力实现结构的可控以及性能的优化.
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单位中国科学院长春应用化学研究所; 稀土资源利用国家重点实验室; 中国科学技术大学
