摘要
Cu12Sb4S13是一种储量丰富、环境友好的天然矿物,被热电领域普遍关注.本研究旨在揭示Ni掺杂提高黝铜矿材料热电性能的机理.采用机械合金化(MA)结合放电等离子体烧结(SPS)的方法制备出Cu12-xNixSb4S13-δ(x=0.5,0.7,1.0,1.5,2.0)样品.实验结果表明,在测量温度范围内(323–723 K),随着Ni含量的增加,样品的热导率急剧下降(<0.9 W m-1K-1),同时热电功率因子逐渐增加.理论模型计算表明,晶格热导率的降低主要来源于Ni掺杂引起的析出相及位错对中频声子的强散射作用.由于较低的热导率和较高的功率因子,Cu11NiSb4S13-δ样品在723 K时获得最高ZT值0.95,相对于未掺杂样品,其热电性能提高了46%.同时,热循环测试表明,通过Ni掺杂提高了黝铜矿热电材料的化学稳定性.
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单位清华大学; 新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室