W掺杂多级孔SiO2纳米球负载Pt用于催化甘油氢解制1,3-丙二醇

作者：曾杨; 姜兰; 张晓昕; 谢颂海; 裴燕; 乔明华^*; 李振华; 徐华龙; 范康年; 宗保宁^*

来源：Acta Chimica Sinica, 2022, 80(07): 903-912.

• 多级孔二氧化硅纳米球
• 甘油氢解
• 1,3-丙二醇
• 铂
• 钨

合成了原位W掺杂的多级孔SiO2纳米球材料(W-HPSN),系统考察了W-HPSN合成过程中短链醇类共溶剂(甲醇、乙醇、正丙醇)的加入对Pt/W-HPSN催化剂甘油氢解制1,3-丙二醇(1,3-PDO)性能的影响.与仅以水为溶剂合成的材料制备的Pt/W-HPSN-H2O催化剂相比,加入醇类共溶剂后,催化剂的比表面积均有不同程度的增大,并在除1.4nm的微孔和>2 nm的介孔以外,在1.7 nm处出现了新的微孔结构.在甘油氢解反应中,加入醇类共溶剂合成的材料制备的催化剂的催化性能也更高.在最佳的以甲醇作为共溶剂合成的Pt/W-HPSN-Me催化剂上,甘油转化率和1,3-PDO选择性分别为88.8%和56.3%,而Pt/W-HPSN-H2O催化剂上二者分别为64.1%和40.7%.根据表征结果,推测更小的Pt粒径、更多原位产生的Br?nsted酸位,有利于提高Pt/W-HPSN催化剂的催化性能.通过对W-HPSN-Me的组成进行优化,发现当W/Si物质的量比为1/320时, Pt/W-HPSN-Me催化剂在423 K、氢气压力4 MPa、反应时间仅为12 h的反应条件下,甘油转化率和1,3-PDO选择性进一步提高至98.7%和58.8%, 1,3-PDO得率可达58.0%,展示了HPSN材料作为甘油选择氢解制1,3-PDO催化剂载体的良好应用前景.

• 单位
  复旦大学; 中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院