摘要

加氢脱硫(HDS)催化剂NiMoS活性相表面非化学计量硫物种(Sx)的动态变化是HDS活性的决定因素。在HDS过程中,Sx处于动态平衡,且这一平衡与催化剂、H2S分压及硫化温度相关。笔者采用程序升温的方法研究了催化剂载体、助剂Ni、硫化温度、H2S分压对NiMoS催化剂表面Sx物种的影响。结果表明:催化剂载体对Sx物种的总量和还原性具有显著影响,Ni的引入显著促进Sx物种还原,提升HDS活性;硫化气相H2S分压决定了催化剂表面Sx含量,气相中H2S分压升高易使Sx增多,表面可利用NiMoS活性位减少,从而导致HDS活性降低。Sx含量与H2S分压及硫化温度的关系符合热力学平衡及van’t Hoff等压方程,进一步将Sx含量与HDS反应速率系数进行关联,提出H2S分压-Sx含量-HDS活性之间的定量关系。