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摘要
化石能源的问题限制了人类的发展。解决这个问题的有效方法是发展可持续性的清洁能源。近年来，氢气作为一种新型的清洁能源被争相报道。氢气燃烧热很大，且产物只有水，完全符合绿色环保可持续性能源的特点。因此，解决氢能源的生产方法就可以有效地解决能源危机问题。自TiO2在1972年作为光催化剂分解水产生氢气开始，半导体光催化剂分解水产生氢气登上了历史的舞台。然而，单一组分光催化剂的固有缺点限制了它的实际应用，寻找克服单一组分光催化剂缺点的解决方案仍然具有挑战性。相对于单一的光催化剂，复合材料光催化剂可以更有效地分离光生电子和空穴，增加光催化析氢反应的速率。因此，通过选择复合材料异质结处合适的光催化机制(如：S-scheme)，可以进一步提升催化剂的光催化析氢活性和稳定性。本文通过改变合成条件获得了一系列具有不同带隙宽度的单一CdSe-DETA光催化剂。光催化实验显示调节CdSe-DETA的带隙(2.31eV)可以获得最佳的光催化产氢活性，但是其稳定性很差。因此，我们将CdSe-DETA纳米花附着在In2O3多孔纳米片表面，构建了In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料，以提升光催化析氢活性，稳定性和光电流响应。In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料中异质结的类型可随着CdSe-DETA带隙宽度的改变而变化。随着CdSe-DETA带隙宽度的增加，异质结的类型可从Type-I型转变到S-scheme型。相对于单一光催化剂和Type-I型光催化剂，S-scheme型In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料具有更高的光催化活性以及良好的稳定性。因此，我们选择S-scheme异质结的In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料来获得光催化活性和稳定性的最大收益。此外，我们通过差分电荷密度计算结合实验结果证实了S-scheme异质结的存在。S-scheme异质结In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料有效分离了光生电子和空穴，最大程度地利用复合材料的导带和价带，高效且稳定的光催化析氢。本研究展示了一种调制载流子转移机制的策略，可为开发高效的析氢光催化剂提供借鉴。
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