摘要

含铀废水中铀的回收主要是基于材料与[UO2(H2O)5]2+中UO22+之间的络合,但H2O的电偶极矩对络合有显著弱化作用。采用酰胺基两性分子N,N-二甲基-9-癸烯酰胺(NADA)氢键作用与[UO2(H2O)5]2+形成UO2[(H2O)xC12H23NO]n*(x为H2O分子数目,并且x<5)进而实现WS2对铀的高吸附容量。选取惰性物质二硫化钨(WS2)为吸附材料,通过静态吸附试验(不同pH、接触时间、浓度和温度)分别对UO22+和UO2[(H2O)xC12H23NO]n*的吸附容量进行研究。动力学拟合结果表明,二者的吸附反应是化学吸附过程,UO22+经NADA重构后,吸附时间从240 min缩短至180 min,准二级动力学吸附常数提高1.35倍。等温吸附研究结果说明了WS2与UO2[(H2O)xC12H23NO]n*络合过程符合Langmuir吸附等温模型,且NADA加入使吸附由自发吸热过程转变为自发放热过程,吸附反应过程有序度增加。NADA原位重构[UO2(H2O)5]2+后,WS2对UO22+的平衡吸附量由45.03 mg/g(WS2/UO22+体系)提高到122.14 mg/g(WS2/UO2[(H2O)xC12H23NO]n*体系)。采用光谱分析(X射线光电子能谱法)从分子水平深入研究NADA原位重构[UO2(H2O)5]2+后在WS2上的吸附机制,揭示了各作用力(静电、氢键和U—S共价键等作用)对吸附的贡献,特别是NADA的氢键作用。本研究将为铀废水中铀的高容量分离提供技术方法和理论基础。