原位电化学钾离子插层促进层间限域的硝酸盐还原制氨反应(英文)

作者:徐梦秋; 章烨; 周海桥; 李笑宇; 周钰虎; 徐旭东; 贾淦; 祝根平; 毋芳芳*; 高鹏*; 叶伟*
来源:Science China-Materials, 2023, 66(04): 1352-1361.

摘要

将硝酸根离子电化学转化回有价值的氨(NH3)是传统Haber Bosch工艺的一种可能的替代方案.然而,硝酸根电还原制氨目前仍然受制于从NO3-到NH3的低催化活性和低法拉第效率(FE).本文中,我们报告了二维层状结构中的层间限域的硝酸盐还原制氨反应(NTRR).结果表明,原位电化学钾离子(K+)插层扩大了层间距,从而触发了层间限域的NTRR.所制备的α-Ni0.902Cu0.098(OH)2超薄纳米片具有高的NTRR性能,在-0.6 V(相对于可逆氢电极)下的NH3产率和FE分别达到了13.4 mol gcat.-1h-1和98.9%,远超过已报道的铜基电催化剂.此外,该催化剂还表现出良好的循环稳定性,连续循环20次后活性和FE没有明显的衰减.此外,我们利用原位电化学拉曼光谱结果揭示了从NO3-到NH3的途径.