摘要
碱金属修饰对Fe基催化剂CO2加氢产物分布有显著影响,但碱金属添加对催化剂物相演变机理认识仍不清楚。本文使用原位X射线衍射(in situ XRD)技术,对Na/Fe2O3样品的还原及活化过程进行了原位表征,探究了Na含量、预处理气氛对Fe基催化剂物相的影响,并研究了铁氧化合物与铁碳化合物在CO2加氢过程中的协同作用。结合H2-TPR、CO+H2-TPSR-MS手段对催化剂样品进行了物化性质表征。结果表明,还原气氛为H2时,Na助剂修饰会抑制Fe2O3催化剂还原;然而还原气氛为合成气(CO+H2)时,适量Na助剂会降低还原和活化温度,提高碳化铁含量。采用H2和合成气分别对Fe催化剂进行还原处理,低碳烯烃选择性由0.3%提高至20.2%,CO2转化率由7.3%提升至25.8%;与纯Fe2O3相比,Na修饰后催化剂Fe5C2含量从8.5%提高到38.4%,C5+选择性由7.76%提升至37%,CH4选择性从43.2%降至14.9%。催化剂通过调节还原气氛和Na助剂修饰量有效调控Fe3O4和Fe5C2物相比例,提升Fe基催化剂CO2加氢活性和产物选择性。
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单位宁夏大学; 化学化工学院