卤素离子对溶解性黑碳光化学活性的影响

作者：屠依娜; 唐威; 马艳琼; 张志宇; 田森林; 李英杰^*

来源：中国环境科学, 2022, 42(07): 3362-3369.

DOI：10.19674/j.cnki.issn1000-6923.2022.0135

• 溶解性黑碳
• 河口水
• 光化学
• 离子强度
• 卤素离子
• 能量转移
• 电子转移

溶解性黑碳(DBC)是天然有机质的重要组分,但其在河口水环境中的光化学活性尚不清楚.为解决这个问题,以大豆秸秆溶解性黑碳为目标物,使用山梨酸能量转移同分异构方法研究河口水卤素离子浓度条件下激发三重态DBC(3DBC*)的生成速率(FT)、淬灭速率认(ks’)、稳态浓度([T]ss)变化规律,并使用2,4,6-三甲基苯酚电子转移探针方法研究卤素离子对3DBC*电子转移过程的影响.结果表明,卤素离子及其离子强度作用对FT无显著影响,但ks’因离子强度和Br-重原子效应而减小,导致3DBC*的[T]ss增加.高浓度DBC光化学实验证实离子强度作用引起DBC分子聚集,导致3DBC*的电荷转移过程减弱,从而抑制3DBC*的淬灭.山梨酸探针实验表明,卤素离子及其离子强度作用对3DBC*的能量转移无直接影响,主要是通过抑制3DBC*的淬灭,增加[T]ss.进一步研究发现卤素离子及其离子强度作用对低能态3DBC*(ET<250kJ/mol)无显著影响,但抑制高能态3DBC*(ET>250kJ/mol)的电子转移,且随卤素离子和离子强度的增加而愈发明显.

• 单位
  环境科学与工程学院; 昆明理工大学