机器学习与分子模拟协同的CH_(4)/H_(2)分离金属有机框架高通量筛选

作者：王诗慧; 薛小雨; 程敏; 陈少臣; 刘冲; 周利; 毕可鑫; 吉旭

来源：Acta Chimica Sinica, 2022, 1-12.

• 金属有机框架
• CH_(4)/H_(2)分离
• 分子模拟
• 机器学习
• 可解释性

在减少CO_(2)排放、实现碳中和的背景下， 金属有机框架(MOFs)在清洁能源领域展现出广阔应用前景. 本文提出一种机器学习和分子模拟协同的分层筛选策略， 快速、准确地从134，185个假设MOFs中识别出具有最佳CH_(4)/H_(2)分离性能的吸附剂. 首先， 根据MOFs的结构性质， 筛掉孔径或体积比表面积不恰当的吸附剂， 初筛后MOFs的数量减至62，278个. 接下来， 抽取10%MOFs将结构和化学混合描述符作为特征， 利用随机森林分别构建变压吸附和真空变压吸附过程中其对CH_(4)的吸附剂性能得分(APS)预测模型. 相比于其他模型构建策略， 基于本策略构建的模型具有最优预测准确性， 可用于余下MOFs的性能预测. 随后根据APS预测值排序， 筛选出Top 1000的MOFs并利用分子模拟修正预测结果， 进一步确定了10个最佳MOFs. 最后， 对描述符的重要性进行解释， 揭示了实现模型在不同操作场景下的迁移具有潜力， 为未来开发适用于多操作场景下的高性能MOFs筛选方法提供了一条高效的研究路径和方法.

• 单位
  四川大学