H2S在B16N16及M@B16N16(M=K,Na,Cl,F)纳米笼催化剂上的分解机理研究

作者：李琳; 张圳佳; 赵蔡斌^*

来源：分子科学学报：中英文版, 2023, 39(04): 369-376.

DOI：10.13563/j.cnki.jmolsci.2022.08.004

• 硫化氢分解
• 纳米笼催化剂
• 稳定性
• 微观机理

采用密度泛函理论研究了B16N16及M@B16N16(M=K,Na, Cl, F)纳米笼催化剂的稳定性及H2S在催化剂上的分解机理.结果表明，Na和F掺杂有利于提高B16N16稳定性，而K和Cl掺杂则降低了B16N16的稳定性.H2S在催化剂上的降解按H2S→HS+H→S+H2方式进行，第二步为反应的速率控制步.动力学研究表明H2S在B16N16笼上第一步分解的活化能为0.60eV,第二步分解的活化能为2.01eV. Na和K的掺入对H2S降解有利，而F和Cl的掺入则对H2S降解不利.特别是Na@B16N16纳米笼不但展现出良好的稳定性，而且能将速控步能垒从2.01降低至1.23eV左右，应该是H2S降解的优良催化剂.

• 单位
  陕西理工大学