原子层沉积制备FeOx/ZSM-5催化剂及其甲烷液相氧化性能

作者：翟黎明; 张斌^*; 梁浩杰; 武慧斌; 覃勇^*

来源：天然气化工(C1化学与化工), 2020, 45(04): 7-12.

• 原子层沉积
• 甲烷液相氧化
• 催化剂制备
• FeOx/ZSM-5
• 甲醇

利用原子层沉积(ALD)技术将FeOx沉积在ZSM-5沸石上制备出FeOx/ZSM-5催化剂,并考察了FeOxALD循环数对催化剂的过氧化氢液相氧化甲烷性能的影响。ICP分析结果表明,Fe的负载量随着FeOx ALD循环数的增加而线性增加,Fe沉积速度为0.015%(质量分数)每循环。FeOx ALD循环数与甲烷液相氧化活性呈现火山形关系,FeOx循环数为30时,性能达到最优,甲烷转化率为2.27%,水相中C1有机物选择性96%以上,甲醇/甲酸摩尔比达到15。此外,甲烷转化的TOF值则随FeOx负载量的降低而增加,10循环时TOF值最高,达到809.5 h-1。由TEM、ICP、XRD、IR和XPS等表征可知,Fe物种的价态、ZSM-5的骨架结构不受ALD循环数的影响,而骨架Fe的比例随循环数提高逐渐降低。低循环时FeOx与表面硅羟基化学键合,形成高活性Fe3+-O-Si物种,有利于甲烷的转化制甲醇。

• 单位
  中国科学院大学; 中国科学院山西煤炭化学研究所; 煤转化国家重点实验室