C/O杂化调变Ni催化苯分子脱氢及开环反应性能的理论研究

作者：刘勇

来源：石油化工, 2021, 50(01): 18-23.

• 催化
• 吸附
• 焦油
• 热解
• 密度泛函理论

基于密度泛函理论计算,对比研究了Ni,Ni/O,Ni/C,Ni/C/O杂化体系的电子特性以及催化苯分子脱氢和开环反应的性能。实验结果表明,单独C或O原子对Ni外层轨道的杂化降低了Ni的化学活性,而C/O同时与Ni外层轨道杂化促进了Ni外层电子的离域,提高了Ni/C/O杂化体系与苯分子的键合作用。不同催化剂催化苯分子脱氢及C—C键断裂开环反应的结果表明,Ni及其杂化体系对苯分子的催化脱氢作用微弱,但显著影响了苯分子C—C键断裂开环反应。动力学和热力学分析结果显示,Ni催化苯分子开环反应的催化活性最高,单独C或O原子对Ni的杂化降低了催化活性,C/O同时杂化进一步降低了催化活性。本工作为新型Ni基催化体系的分子设计及催化反应过程优化提供了基本的理论认识,也可为其他复合催化剂分子设计及性能调控提供借鉴。