制备方法对SSZ-13负载Cu催化剂NH3-SCO性能的影响

作者：陈莉; 樊星^*; 李佳; 张玮航; 李坚

来源：中国环境科学, 2023, 43(07): 3378-3386.

DOI：10.19674/j.cnki.issn1000-6923.20230220.010

• 氨
• 选择性催化氧化
• Cu-SSZ-13
• N2选择性
• 反应机理

分别采用离子交换和浸渍法制备了Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13催化剂,考察了催化剂选择性催化NH3氧化(NH3-SCO)的性能,以提高低温(≤200℃)下NH3转化率和N2选择性为目标,优选出离子交换2次制备的Cu-SSZ-13(2)催化剂,考察了O2含量和空速对Cu-SSZ-13(2)催化NH3氧化性能的影响,并采用N2吸脱附、XRD、NH3-TPD和NH3-TPSR等手段对催化剂理化特性及表面反应过程进行了表征.结果表明,采用Cu-SSZ-13(2)催化剂200℃时NH3转化率为98.5%,N2选择性为92.2%;O2含量增加时低温下NH3转化率提高,但N2选择性降低;空速增大时低温下NH3转化率降低,而N2选择性受空速影响不大.N2O副产物的生成是Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13低温(≤200℃)下催化NH3氧化时N2选择性较低的主要原因.与CuO/SSZ-13相比,Cu-SSZ-13(2)的比表面积、孔容和孔径更大,表面CuO较少而Lewis和Br?nsted酸位点更多,这些可能是导致Cu-SSZ-13(2)具有较好的低温催化NH3氧化活性和N2选择性的原因.除N2O外,Cu-SSZ-13(2)表面NH3-TPSR过程中也检测到NO和NO2副产物,结合低温下NH3氧化时NO和NO2选择性随空速升高而增大的结果,推测Cu-SSZ-13(2)表面NH3-SCO遵循内部选择性催化还原(iSCR)机理.

• 单位
  北京工业大学