O2/H2O燃烧方式下焦炭N向NO的转化机理

作者：岳爽; 王春波; 许**; 邢佳颖; 许桐; 洪迪昆

来源：中国电机工程学报, 2022, 42(18): 6563-6573.

DOI：10.13334/j.0258-8013.pcsee.212615

• 焦炭N
• NO
• 密度泛函理论(DFT)
• H2O
• 敏感性

采用实验与密度泛函理论(density function theory,DFT)计算相结合的方法，对oxy-steam燃烧方式下焦炭N向NO的转化机理进行研究；重点探讨O2/H2O工况下煤焦中氮元素的演化机制及NO生成与还原反应过程，得到了主导NO释放的关键反应路径。结果表明：O2/H2O燃烧过程中，由H2O分解产生的OH基团改变了焦炭N的演化，进而影响了NO的释放。主要表现为，OH自由基吸附在吡啶N表面形成2-吡啶酮，促使更加稳定的N-6向不稳定的N-5发生迁移，从而导致N-5成为含氮前驱物HCN与NH3的主要来源。在NO释放过程中，基元步骤HCN/NH3+OH→NH2+O2→NO主导了NO的生成。随着H2O浓度升高，OH和NH3产率增大，NH2、NH和N产率降低；说明高浓度的H2O在促进N-6→N-5→NH3的同时，也推动了HCN和氨类物质向NO转化，从而导致NO释放量增加，焦炭N向NO的转化率升高。

• 单位
  华北电力大学