摘要
设计形貌可调的共价有机框架(COFs)电催化剂并将其用于高选择性CO2电还原反应(CO2RR)是非常有研究价值和意义的.该工作设计合成了2种具有可调一维纳米形貌的AAn-COF(NF)和OH-AAn-COF(HT)材料,并通过不同时间间隔研究其不同形貌的形成机制.这类多孔纳米结构具有优异的稳定性、多孔性和CO2吸附/活化能力等优点,将这类COFs纳米结构修饰上不同过渡金属(如Cu、Co和Zn)后,可以将其应用于CO2电还原性能研究.其中, AAn-COF-Cu(NF)和OH-AAn-COF-Cu(HT)均显示出优异的CO2RR性能,可以高选择性还原CO2为高附加值产品CH4,其法拉第效率分别达77%(-128.1m Acm-2,-0.9V)和61%(-99.5m Acm-2,-1.0V).AAn-COF-Cu(NF)在较宽的电压范围(-0.8~-1.0 V)内FECH4保持在53%以上,并且在-0.9 V下所达到的FECH4(77%)是已报道的COFs中最高的.这种具有一维可调纳米形貌的蒽醌基COFs的制备及其CO2RR应用探索,有可能为高性能CO2RR电催化剂的设计提供参考.
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