超声强化雷尼镍活化新生氢气对水中三氯生的降解机制

作者：王未来; 吴雨; 王凯旋; 裴元生; 牛军峰^*

来源：科学通报, 2021, 66(15): 1923-1932.

• 超声
• 雷尼镍
• 新生氢气
• 三氯生
• 还原脱氯

催化加氢脱氯是实现水中三氯生(triclosan,TCS)降毒去稳的有效方法.实际应用中,对贵金属催化剂的过度依赖和密闭的加压反应体系是制约该方法工业化应用的关键因素.本研究以阴极析氢反应产生的新生氢气(nascent H2,Nas-H2)作为雷尼镍(Raney Ni,R-Ni)催化剂的氢源,建立了温和条件下三氯生高效还原脱氯的催化加氢体系.结果表明,雷尼镍/新生氢气体系中三氯生的还原遵循准一级反应动力学,反应2.0 h后,三氯生的转化率为96.3%,脱氯率为68.8%.其中,雷尼镍活化新生氢气产生的吸附态氢原子(hydrogen adatoms,Hads*)为反应性物种.为了深化三氯生加氢脱氯,向反应体系中引入超声波(ultrasonic,US),三氯生转化率及脱氯率分别增至99.0%和86.5%,新生氢气的原子利用率达到0.21%.超声增强的氢化性能归因于空化作用提高了雷尼镍催化活性,并将新生氢气泡破碎为易活化的纳米氢(nanoscale H2,Nano-H2)气泡,促进了Hads*的产生,增加了反应物种之间的有效碰撞次数.通过对反应中间产物的测定分析,提出了三氯生逐级加氢脱氯的反应去除机制,反应最终产物为2-羟基二苯醚.该研究可望应用于水中多卤代有机污染物的高效脱卤.

• 单位
  大连理工大学; 东莞理工学院; 北京师范大学