水中不同热解温度溶解性黑碳的光化学活性

作者：屠依娜; 石凤丽; 李英杰^*; 张志宇; 田森林; 马艳琼^*

来源：环境化学, 2022, 41(06): 2094-2102.

• 溶解性黑碳
• 光化学
• 光学性质
• 活性氧物种
• 量子产率

为研究不同热解温度下溶解性黑碳(DBC)光化学活性与其产生活性氧物种的能力,通过自然光照研究了不同热解温度下小麦秸秆DBC光致产生其激发三重态(3DBC*)、1O2、·OH和O2·-的能力,以及DBC光谱参数(SUVA254,254 nm处的紫外吸光系数;E2/E3,254 nm和365 nm处吸光度的比值;SR,S275-295和S350-400的斜率比值)和3DBC*量子屈服系数(fTMP)、单线态氧量子产率(Φ(1o2))之间的关系.结果表明,3DBC*的探针2,4,6-三甲基苯酚(TMP)的光解速率随热解温度的升高先增大后减少,在300℃达到最大值;1O2的探针糠醇(FFA)的光解速率与热解温度呈反比关系;2-羟基对苯二甲酸(·OH与对苯二甲酸反应的特征化合物)的稳态浓度在200℃和300℃优于其他热解温度,XTT-O2·-复合物(O2·-与XTT钠盐反应产物)的稳态浓度在低温热解区(200℃—400℃)明显高于500℃和600℃热解温度.量子屈服系数和量子产率计算表明,3DBC*的fTMP值随DBC热解温度变化与TMP光解呈现类似的趋势,且在300℃和400℃具有较高的fTMP,DBC光谱参数计算发现400℃热解DBC具有较高的E2/E3值,说明该DBC含有芳香酮、醌类等有利于产生激发三重态的氧化性基团,故具有较高的3DBC*量子产率;因为3DBC*是1O2的前体物,400℃热解DBC也具有较高的1O2量子产率Φ(1o2);低温热解DBC具有较小的SR值,说明该DBC富含酚羟基等还原性基团,有利于电子转移产生·OH和O2·-.fTMP、Φ(1o2)和E2/E3的拟合数据表明,fTMP、Φ(1o2)与E2/E3呈正比关系,可用于预测DBC光致产生3DBC*和1O2的能力.

• 单位
  环境科学与工程学院; 昆明理工大学