DFT研究三单原子催化剂用于一步N–C–N偶联合成尿素（英文）

作者：陈凌; 唐城; 郑尧; Kenneth Davey; 焦研^*

来源：Science China-Materials, 2023, 66(06): 2346-2353.

以二氧化碳(CO2)和氧化氮(NOx)为原料来电催化合成尿素的方法可以极大降低碳排放.然而,这种方法最大的挑战是缺乏有效的电催化剂.本文中,我们设计了一组C9N4担载的三单原子电催化剂用于尿素生产.使用DFT理论计算了反应路径,使用过渡态理论搜寻了多个反应能垒,结果表明三单原子催化剂Ni2Zn/C9N4能够高效地电催化合成尿素.Ni2Zn/C9N4的作用是多重的:它不仅可以促使CO2和NOx转化成耦合前驱体,更重要的是通过一步N-C-N耦合机制促进尿素的生成,从而抑制其他竞争反应.具体来讲,在这种N-C-N耦合机制中,*CO插入到已经形成的H2N*-*NH2中,与两个N原子同时结合.本工作展示了三单原子催化剂在电催化生成含多个氮/碳原子化合物过程中的重要作用.

• 单位
  清华大学