具有直接Z型光催化机制的非金属BC4N/aza-CMP异质双层的光催化固氮性能(英文)

作者：范英才^*; 张志华; 王娟; 马西奎; 赵明文^*

来源：Science China-Materials, 2023, 66(11): 4377-4386.

我们设计了一种不含金属的二维双层异质结构BC4N/aza-CMP,该体系可在水溶液中将N2分子通过光催化作用还原为氨.通过密度泛函理论和非绝热分子动力学方法,我们发现该异质结构中的光生载流子遵循直接Z型迁移机制.这将有效分离光生电荷并使氮还原反应和氧发生反应分别在BC4N层和aza-CMP层上进行,实现反应位点的空间分离.值得一提的是, BC4N上的B原子可以有效吸附N2分子并激活N≡N键,这将降低氮还原反应的过电势并促进随后的质子化进程,且该异质双层具有适宜的带隙和带边位置,能够有效吸收太阳光并提供充足的驱动力来触发氧化还原反应,实现无任何牺牲剂辅助的光催化氨合成.本工作将为直接Z型固氮光催化剂的设计提供重要借鉴,并促进太阳能驱动的氨合成的发展.

• 单位
  晶体材料国家重点实验室