摘要

芬顿反应是一种通过亚铁离子(Fe2+)催化过氧化氢(H2O2)分解生成羟基自由基(·OH)的氧化工艺,因其·OH生成速率快和操作简单等优点被广泛应用于废水中有机污染物的降解,然而存在需要外部加入H2O2和pH适用范围窄的缺陷限制其进一步应用。为解决以上问题,通过外加Fe2+活化复合光催化剂g-C3N4/CQDs原位生成的H2O2,构建了g-C3N4/CQDs/Fe2+光芬顿体系,避免了H2O2在储存和运输过程中的潜在风险,并扩宽了反应的pH值范围。该体系对土霉素(OTC)的降解表现出优异的活性,在g-C3N4/CQDs投加量为120 mg,OTC初始浓度为20 mg·L-1,Fe2+投加量为0.36 mmol·L-1,OTC的初始pH为7时,其降解效率高达97%。基于自由基捕获、·OH的生成变化测定以及与H2O2生成过程的对比等实验,证明g-C3N4/CQDs/Fe2+光芬顿降解OTC优异的活性,主要来源于Fe2+活化原位H2O2产生的·OH活性物种。进一步地,OTC降解的中间产物也通过质谱联用仪检测分析,并推断出OTC被降解的可能路径。此外,通过测量光密度(OD 600)值获得细菌的生长曲线,结果表明随着g-C3N4/CQDs/Fe2+降解OTC的进行,其反应溶液的毒性是逐渐减小的。最后,与外加H2O2传统芬顿体系降解OTC进行了对比分析,结果表明该光芬顿体系基本能够达到传统芬顿降解OTC的效果,且不受pH值范围的限制,为改善芬顿反应在实际废水处理中的应用提供了新的思路。

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