氧-氮等离子体表面改性石墨烯用于肉桂醛水相加氢反应

作者：王一龙; 王平; 张盟; 易霞; 魏亚男; 朱劼

来源：精细化工, 2023, 1-14.

DOI：10.13550/j.jxhg.20230490

• 氮掺杂石墨烯
• 等离子体
• 表面改性
• α
• β-不饱和醛
• 选择性加氢
• 催化技术

使用等离子体表面改性技术对石墨烯(GR)进行处理，通过优化气源、放电功率、放电时间和工作气压，制备了具有两亲表面的氮掺杂GR(NDGR)，以其为载体制备了Pt纳米催化剂(Pt/NDGR)。采用FTIR、Raman、有机元素分析仪、TEM和光学接触角测量仪对催化剂进行了表征，并评价了其对肉桂醛(CAL)水相加氢反应的催化性能。结果表明，采用等离子体两步接枝工艺，即先以O2为等离子体气源活化GR表面，再以NH3为等离子体气源在GR表面接枝含氮基团得到的氮掺杂GR〔NDGR(O2-NH3)〕具有最佳的表面性质。与GR负载Pt催化剂(Pt/GR)相比，在放电功率140 W、工作气压200 Pa、放电时间6 min的最佳条件下制备的NDGR(O2-NH3)负载Pt催化剂〔Pt/NDGR(O2-NH3)〕在CAL水相加氢反应中显示出优良的催化性能。在80 ℃、3 MPa、Pt/NDGR(O2-NH3)为催化剂、4 h的反应条件下，CAL的转化率达98%，肉桂醇的选择性约为84%，反应速率常数为1.072 h–1，远高于Pt/GR为催化剂的0.624 h–1；其反应活化能约为14 kJ/mol，仅为Pt/GR为催化剂的(约29 kJ/mol)的48.3%。Pt/NPGR(O2-NH3)的高催化性能得益于GR表面接枝少量含氮基团后Pt纳米粒子锚定位点的增加、对底物的高吸附性能以及金属-载体间协同作用。

• 单位
  常州大学