磷化镍电催化氧析出活性的来源:原位电化学氧化和Cr掺杂实现高催化性能（英文）

作者：胡小林; 罗淦; 郭小龙; 赵倩男; 王荣华; 黄光胜; 蒋斌; 徐朝和^*; 潘复生

来源：Science Bulletin, 2021, 66(07): 708-719.

锌-空气电池(Zn ABs)因其高理论能量密度和环境友好的优势而被认为是下一代电子产品的理想能源器件.然而,由于缺乏高效且经济适用的电催化剂,限制了其广泛应用.过渡金属磷化物(TMP)因其独特的物理化学性质而被认为是最有前途的催化剂.因此,本文采用表面工程和设计多金属位点的策略,设计合成了(Ni1-xCrx)2P(0≤x≤0.15)材料.研究发现,该材料在氧析出反应(OER)的初始阶段甚至催化剂的活化过程就已发生了原位电化学氧化,最终转变为具有高效OER活性的Cr-Ni OOH.通过密度泛函理论(DFT)计算并结合实验表征,揭示了表面工程、多金属活性中心和原位相变能够协同调谐催化剂的电子结构,从而显著地提升OER催化性能.当将(Ni0.90Cr0.10)2P组装成可充电Zn AB时,其可在5 m A cm-2的电流密度下稳定循环208 h且循环时过电位无明显变化.当被应用于柔性固态Zn AB时,该电池可以高效且平稳地为可穿戴电子设备供电.