摘要

由于电解水阳极析氧反应(Oxygen Evolution Reaction, OER)过电位较高,增加了电解水制氢的整体能耗。故本实验采用热力学上有利的甲醇氧化反应(Methanol Oxidation Reaction, MOR)替代OER,尝试缓解OER对酸性电解水制氢的能耗制约。通过热解法制备了Pr2O3/RuO2和Gd2O3/RuO2催化剂,不仅能催化甲醇生成增值的甲酸(HCOOH),而且可以使MOR过程与析氢反应耦合,生成高纯的H2。电化学分析测试表明,在含CH3OH(2.5 mol·L-1)的H2SO4(0.5 mol·L-1)电解质溶液中,电流密度达到10 mA·cm-2时,Pr2O3/RuO2和Gd2O3/RuO2的极化电位分别为1.208 V和1.191 V,远低于纯RuO2的1.40 V。对产物分析发现,在转移电子数约为200 C时,Pr2O3/RuO2和Gd2O3/RuO2产生甲酸的电流效率分别为51.4%和54.7%。上述结果表明,甲醇选择性氧化制甲酸反应对酸性OER过程展现出了极具潜力的替代价值,能够显著降低电解水制氢的成本。

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