酸性质调控对Pd/MIL-100(Cr)催化苯甲醇一步氧化制缩醛性能的影响

作者：李子鹏; 耿佳鑫; 刘颖雅^*; 孙志超; 王瑶; 王安杰^*

来源：高等学校化学学报, 2023, 44(08): 99-108.

• MIL-100(Cr)
• 钯
• 苯甲醇
• 缩醛
• 串联反应

采用水热法合成了金属有机骨架材料MIL-100(Cr),通过双溶剂浸渍和氢气还原制备了双功能催化剂Pd/MIL-100(Cr).以苯甲醇一步氧化制缩醛为模型反应,研究了载体表面酸性质对催化性能的影响.结果表明,串联反应可以有效提高苯甲醇氧化反应的速率,不同还原温度及活化温度均对MIL-100(Cr)的酸性质有影响,进而影响缩醛产物的选择性.吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)及氨程序升温脱附(NH3-TPD)表征结果表明,升高催化剂处理温度,L酸中心增加,B酸中心减少,B酸中心对提高缩醛选择性有利.在最优条件下,70℃反应12 h,苯甲醇的转化率大于99.9%,缩醛的选择性为76.2%.采用X射线光电子能谱(XPS)表征了Pd物种及载体MIL-100(Cr)的电子性质,考察了催化剂的循环稳定性;通过X射线粉末衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附等温线及NH3-TPD表征分析了催化剂失活的原因.

• 单位
  大连理工大学; 精细化工国家重点实验室