等离子体与Cu-Pd/S-1催化剂协同催化甲烷转化制低碳烯烃

作者：毕文菲; 代成义^*; 李雪梅; 贺建勋; 赵彬然; 马晓迅^*

来源：化工进展, 2022, 41(01): 227-236.

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0258

• 甲烷
• 加氢
• 催化
• 低碳烯烃
• 介质阻挡放电(DBD)反应器

采用等体积浸渍法制备了Pd、Cu-Pd改性的S-1催化剂,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器研究了甲烷无氧转化制低碳烯烃(C2～C4=)的性能,重点关注了乙烯的产量。探讨了Ar的添加和特定输入能量(SIE)对甲烷转化率以及产物分布的影响。实验结果表明,等离子体与催化剂协同催化与仅使用等离子体相比性能更优异,使乙烯选择性提高了3.1倍,C2～C4=的选择性提高了2.7倍;与S-1相比,Pd/S-1具有更高的乙烯选择性,这是因为在S-1上负载金属Pd有助于乙炔原位加氢生成乙烯;适宜的Pd负载量有利于提高烯烃选择性,而过高的Pd负载量倾向于不饱和烃的连续加氢,导致了烷烃的生成;与单金属Pd改性相比,Cu-Pd双金属改性抑制了乙烯的进一步加氢,提高了乙烯的选择性。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高倍透射电子显微镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征分析。结果表明,Cu的加入使自身电子向Pd转移,增加了Pd电子密度;另外,Cu的存在提高了Pd的分散性。以2Cu-0.1Pd/S-1为催化剂时可以得到更优异的反应性能。

• 单位
  陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心; 西北大学