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摘要
采用浸渍法分别制备Mn/TiO2、Mn-Ce/TiO2、Mn-CeSb/TiO2 3种催化剂，考察了3种催化剂在低温90～220℃之间的活性和选择性，并利用BET (Brunauer-Emmett-Teller,BET)比表面积分析、扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectroscopy,FT-IR)、X光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、H2-程序升温还原(H2-temperature-programmed reduction,H2-TPR)和NH3-程序升温脱附(NH3-temperatureprogrammed desorption,NH3-TPD)对3种不同的催化剂样品进行了表征，分析影响选择性催化还原(selective catalytic reduction, SCR)活性的原因。当Sb/Mn=0.2时，Mn-Ce-Sb/TiO2催化剂具有最佳活性，NOx转化率在120℃时达到94%,150℃时的NOx去除率达到98%，锑的掺杂同样提高了Mn-Ce/TiO2催化剂的氮气选择性。BET和XRD表征结果发现Sb改性增大催化剂的比表面积，降低锰氧化物的结晶度，TPD和TPR发现Sb改性使得低温下的氧化还原能力增强，但对酸性位点没有大的影响。XPS结果表明锑的掺杂可以提高Mn-Ce-Sb40.2/TiO 2催化剂表面的吸附氧和Ce+/Ce3+，这使得Ce4+和Ce3+之间的氧气储存和释放增强，同时化学吸附氧含量的增高，使得催化剂表面的氧迁移率提高，可以更好的促进NO转化为NO2通过“快速SCR反应”提高反应活性。还检测到Sb的引入可以提高Mn4+的含量，这同样使得NO去除率提高。探究Sb掺杂对催化剂抗硫性实验发现引入Sb后可以提高催化剂在低温下对SO2的耐受性，150℃下反应8h其NOx转化率从98%降到81%，而且在停止通入SO2后活性可恢复到97%。
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